近期,研究者通过热冲击法(TS)制备出了一种新型的氧化铈(CeO2)复合材料——铂-氧化铈(Pt1/CeO2)单原子催化剂,具有出色的低温催化氧化性能和氧化热稳定性,因而能有效解决汽车尾气污染问题。
汽车尾气中含有上百种不同的化合物,其中的污染物有固体悬浮微粒、一氧化碳、二氧化碳、碳氢化合物、氮氧化合物、铅及硫氧化合物等。据科学家分析,一辆轿车一年排出的有害废气比自身重量大3倍。近几年,随着人们环保意识的提高,机动车尾气的污染问题已成为全球亟待解决的现实和战略问题。
原子级分散的负载型贵金属催化剂如Pt1/CeO2由于具备极高的原子利用率而受到广泛关注,能高效净化机动车的尾气,同时具有优异的低温活性及热稳定性。不过,前期使用原子捕获法(AT)制备的Pt1/CeO2由于铂原子会与载体形成高度对称的四方平面Pt1O4配位而导致低温性能不佳。虽然可以用还原处理提高它的低温活性,但是所形成的铂纳米颗粒在尾气氧化气氛下极易氧化、再分散,从而快速失活。
为了解决这个问题,科学家研究了惰性气氛下的热冲击法合成对单原子铂-氧化铈催化剂中金属Pt位点局部配位环境的调控,得到了同时具备出色低温催化CO氧化活性及氧化热稳定性的铂-氧化铈单原子催化剂。
研究表明,对于催化CO氧化(2a),Pt1/CeO2_AT在200℃以下几乎无活性;Pt1/CeO2_TS在150℃下可实现50%的CO氧化,幷具有良好的循环稳定性及氧化热稳定性。Pt1/CeO2_AT对CO浓度为+1级依赖,对O2为0级,而Pt1/CeO2_TS对CO及O2均为0级。这表明,Pt1/CeO2_TS催化剂因不对称的四方平面Pt1O4配位而展现出显著增强的CO吸附、活化,进而展现出大幅提升的低温CO氧化活性。
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